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Beskrivelse
Neben der aktuell die Diskussionen in der Kraftwerkswirtschaft dominierenden Frage der CO2-Emissionen ist die Senkung der primaren Stickoxidemissionen auch weiterhin ein wichtiger Forschungsschwerpunkt. Fortschritte in diesem Bereich ermoglichen u.a. die Senkung der Investitions- und Betriebskosten der Entstickung oder eine Erhohung der Brennstoffflexibilitat. Die flammlose Oxidation hat ihre Fahigkeit sowohl zur Senkung der thermischen, als auch der Emissionen aus Brennstoffstickstoff in Tests bewiesen und ist daher eine geeignete Technologie. Ihre Wirkmechanismen sind jedoch noch nicht ausreichend verstanden, um ihr Potential einschatzen zu konnen. Um das Verstandnis der flammlosen Oxidation von Kohle zu erweitern, wurde in dieser Arbeit ein abstrahierender, eindimensionaler Ansatz gewahlt. Der Gesamtprozess der Kohleverbrennung wurde in die sequentiellen Teilprozesse Pyrolyse, Fluchtigenabbrand und Koksabbrand zerlegt, die einzeln betrachtet wurden. Dazu wurden Pyrolyse und Fluchtigenabbrand fur zwei Kraftwerkskohlen, einer Stein- und einer Braunkohle, in einem weiterentwickelten Flash-Pyrolyse-Reaktor untersucht, der realitatsnahe Temperaturen und Aufheizraten ermoglicht. Die Pyrolyse erfolgte dabei in einem inerten Edelgasgemisch, der Fluchtigenabbrand in einem Gemisch aus Edelgasen und Sauerstoff mit definierten, niedrigen Sauerstoffkonzentrationen. Erganzend dazu wurde der Fluchtigenabbrand in Rauchgasatmosphare untersucht, um den Einfluss der fur FLOX typischen Rezirkulation von Abgas zu berucksichtigen. Auf Basis dieser Ergebnisse wurden reaktionskinetische Simulationen des Fluchtigenabbrandes mit verschiedenen Reaktormodellen und Mechanismen durchgefuhrt. Abschiessend wurde Koksabbrand im Hinblick auf die Abbrandkinetik und das Stickoxidemissionspotential untersucht. Die experimentellen Ergebnisse zur Pyrolyse bestatigen den Einfluss der Temperatur auf die Freisetzung. Hauptprodukte sind CO2, CO und die Kohlenwasserstoffe. Innerhalb der Kohlenwasserstoffe zeigt sich mit steigender Temperatur eine deutliche Produktverlagerung hin zu Ethin. Die Versuche zum Fluchtigenabbrandes zeigen den dominierenden Einfluss des Sauerstoffangebots auf die Stickoxidbildung, der die anderen Parameter (Sauerstoffanfangskonzentration, Temperatur) deutlich uberwiegt. Die numerische Simulation des Fluchtigenabbrandes gibt das prinzipiell wieder, zeigt jedoch deutliche Abweichungen in der Abhangigkeit vom Sauerstoffangebot und beim Einfluss der Rezirkulation von CO2 und H2O. Die Untersuchungen des Koksabbrandes zeigen, dass die Stickoxidemissionen mit steigender Temperatur deutlich steigen, der Anstieg mit der Sauerstoffanfangskonzentration fallt geringer aus. Die ermittelten Aktivierungsenergien und Reaktionsordnungen liegen im Bereich der Literaturwerte.