Lokalisierungsverhalten von Carbon-Nanotubes in schmelzegemischten thermoplastischen Polymerblends

Die Kombination bereits verfügbarer Polymere zu Polymermischungen (Blends) erlaubt durch Nutzung ohnehin vorhandener Anlagentechnik wie Extrudern oder Knetern die äußerst schnelle und kostengünstige Anpassung der Werkstoffeigenschaften an das Anforderungsprofil einer geplanten Anwendung. Werden zusätzlich Nanopartikel zugesetzt, können Struktur-und Funktionswerkstoffe mit einzigartigen Eigenschaften hergestellt werden. Dies gilt insbesondere bei Verwendung von Carbon Nanotubes, die seit ihrer erstmaligen detaillierten Beschreibung im Jahr 1991 einen der größten Forschungshypes der modernen Werkstoffentwicklungsgeschichte ausgelöst haben. Nach der Verarbeitung bestimmt die räumliche Anordnung der Nanopartikel innerhalb der eingefrorenen Blendphasen die Werkstoffeigenschaften der Blendkomposite. Die Kenntnis der während des Schmelzemischens maßgeblichen Lokalisierungsmechanismen ist somit der Schlüssel zum Verständnis der Eigenschaften dieser Werkstoffe.

Hauptgegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Aufklärung des Lokalisierungsverhaltens von mehrwandigen Carbon-Nanotubes (MWCNTs) beim Schmelzemischen mit zweiphasigen Polymermischungen. Dies umfasst sowohl die Phänomenologie von Transfervorgängen zwischen den Blendphasen als auch die Ursachen des Grenzflächenübertritts. Es wird gezeigt, dass sich das Lokalisierungsverhalten von Carbon Nanotubes grundlegend von jenem anderer Nanopartikel wie z.B. Carbon Black unterscheidet. Dabei wird es von sehr starken thermodynamischen Kräften bestimmt, die in der Regel die hochselektive Anordnung der Nanotubes in einer der Blendphasen bewirken. Dieses Phänomen konnte auf die Geometrie der Nanopartikel zurückgeführt werden.

Es wird zudem nachgewiesen, dass CNTs trotz der starken, in die besser benetzende Phase gerichteten thermodynamischen Triebkräfte auch hochselektiv in einer schlechter benetzenden Phase angeordnet werden können, wenn es gelingt, die äußere Hülle der CNTs kovalent an diese anzubinden. Es wird gezeigt, dass damit eine vollständige Invertierung des ursprünglichen Lokalisierungszustands erreicht werden kann.

Die Arbeit befasst sich zudem mit den Struktureigenschaftsbeziehungen von phasenselektiv im Blend eingelagerten CNTs.

Darüber hinaus wird untersucht, in welchem Maße die rheologischen Eigenschaften zweiphasiger Polymerschmelzen durch die Präsenz der CNTs beeinflusst werden können. Die Ergebnisse werden zur Erklärung der Blendmorphologieentwicklung während der Extrusion genutzt.

Das letzte Kapitel der Arbeit ist der Aufklärung der Wechselwirkungen zwischen CNTs und verschiedenen polymeren Matrizes gewidmet. Dabei wurde die Phasenselektivität der CNTs in schmelzegemischten Polymerblends genutzt, um mit Hilfe eines neuartigen Verfahrens die mit gängigen Oberflächenspannungs- Messverfahren nicht zugänglichen CNT-Oberflächenspannungsparameter einzugrenzen. Mit den so abgeleiteten Parametern konnte das experimentell beobachtete Lokalisierungsverhalten für MWCNTs des Typs Baytubes® C150HP in insgesamt neun verschiedenen Blendsystemen erklärt werden.